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2021年第11期
有机无机杂化钙钛矿单晶生长新方法研究的突破
2021年4月1日，Nature杂志系列子刊Nature Communications发表了太阳集团城网2018固体微结构与性能研究所严铮洸副研究员 (共同通讯作者) 与重庆大学周小元教授 (共同通讯作者) 课题组等在有机无机钙钛矿单晶制备方法方面的研究成果 "A Polymer Controlled Nucleation Route towards the Generalized Growth of Organic-Inorganic Perovskite Single Crystals"(Nat. Commun. 12, Article number 2023 (2021), DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-021-22193-1)。北京工业大学为第一完成单位，固体所博士研究生马林为唯一第一作者，合作单位为重庆大学和北京大学。
有机无机杂化钙钛矿是一种新型半导体材料，通常具有ABX3的化学式，其中A为甲胺(MA)、甲脒(FA)、铯(Cs)等阳离子；B为铅(Pb)或锡(Sn)等阳离子；X为碘(I)、溴(Br)、氯(Cl)等卤素元素阴离子。有机无机杂化钙钛矿材料，由于具有高载流子迁移率、长载流子寿命和大载流子迁移长度，以及可调的半导体能带结构和极好的光吸收性能，目前在光伏和光电器件领域受到广泛关注。自2015年Science杂志首次报道有机无机钙钛矿单晶的生长制备以来，其具体生长方法陆续得到改进，相应的和半导体性能不断得到优化。有机无机钙钛矿单晶的载流子寿命、载流子扩散长度等性能参数已经超过碲化镉、碳化硅等半导体材料。而用有机无机钙钛矿单晶制造的X射线、γ射线探测器，其灵敏度等性能参数也已经超过了a-Se和InGaAs等材料的商业化产品。除此之外，有机无机钙钛矿单晶的生长成本相比于其它半导体单晶材料也更低，因而在新一代光电器件开发中前景广阔。但在制备高质量大尺寸有机无机钙钛矿单晶的道路上，依然存在很多问题。如有机钙钛矿单晶的生长机制仍不清楚、单晶生长过程中形核速率过高影响大尺寸单晶的生长等。这些问题都影响了有机无机钙钛矿单晶半导体性能的进一步提高以及其商业化运用。
北工大严铮洸课题组从2015年开始，针对有机无机钙钛矿材料合成的科学问题，紧跟国际前沿、开拓进取。重庆大学周小元教授团队长期致力于大尺寸高品质热电材料单晶的生长及其电声输运特性的基础研究。两个课题组充分发挥各自特长，针对有机无机钙钛矿单晶的生长、性能和应用研究，合作开展了相关工作。本文工作以电子显微学-原位物理化学性能表征技术和宏观物理性能测量相结合的方式研究了有机无机钙钛矿单晶生长溶液中的形核和生长过程的机理，从而在此基础上创立了一种采用聚合物控制形核、稳定生长溶液的有机无机钙钛矿单晶生长方法。这种方法可以生长系列不同成分的高质量大尺寸有机无机杂化钙钛矿单晶，包括FAPbX3 (X = I, Br), MAPbX3 (X = I, Br, Cl), MAPb(I/Br)3, MAPb(Br/Cl)3, MA/FAPbX3 (X = I, Br), CsPbBr3等。其中FAPbBr3单晶载流子寿命达到10199 ns，约为文献报道数据的4倍，创下单A位离子的有机无机钙钛矿单晶的最高纪录。本工作为有机无机钙钛矿单晶性能的进一步提高及潜在的大规模工业化生长提供了新的技术方法和理论基础。未来将在高灵敏度、高分辨率、低剂量的高能射线探测器和光传感器等光电器件方面继续展开研发工作。课题组也和校内、国内多个领域的课题组合作研究，开展有机无机杂化和无机钙钛矿单晶的应用研究，抓住机遇，为该领域的科技发展和潜在的工业化应用做出贡献。
本文工作的成果是在学校、材料与制造学部、固体微结构与性能北京市重点实验室和北京工业大学大型仪器共享管理平台支持下，固体微结构与性能研究所与重庆大学物理学院及前沿交叉科学研究院和北京大学化学分子工程学院等单位合作完成的。这项工作得到了国家自然科学基金(11674015，11674040，51988101)，中央高校基本科研基金(2018CDQYWL0048)，北京杰出青年科学家工程(BJJWZYJH01201910005018)和 “111”项目(DB18015)的资助。
